日本燃焼学会誌第47巻 140号 (2005年) 119-128

-原著論文/ORIGINALPAPER.

Jouma1 of the Combustion Society of Jap組

Yol. 47 No. 140 (2∞5) 119-128

高温空気燃焼におけるメタンー空気簡略化反応機構の適用に関する研究

Application of Methane-Air Reduced Kinetic Mechanisms to High-Temperature Air Combustion

粛藤寛起1・大上泰寛2・小林秀昭2*・新岡嵩じ毛利孝明4・穂積良和4・汐崎徹4

SAITO， Hiroki1， OGAMI， Yasuhiro2， KOBAYASHI， Hideaki2*， NIIOKA， Takashi3， MOHRI， Takaaki4， HOZUMI， Yoshikazu4， and SHIOZAKI， Tetsu4

I 東京電力(株) デ100-8560 東京都千代田区内幸町1-1-3

The ToかoElectric Power Company. Incorporated. 1-1-3 Uchisaiwai-cho. Chiyoda-kll. Tokyo /00-8560. Japan

2 東北大学済体科学研究所 デ980-8577 倣台市青葉区斤亨2-1・I

InstiWte ofFlllid Science. Tohokll Universiり1.2-1-1Katahira. Aoba-kll. Sendai. Miyagi 980-8577. Japan

3 秋田県立大学地域共同研究センター 〒015-∞55 秋田県本荘市土谷字海老ノ口84-4

Science and Teclmology 1ntegration Center. Akita P陀jecfllralUniversity. 84-4 Ebinokuchi. TSllchiya. HOlljyo. Akita 015-0555. Japan

4 千代田化工建設(株) 〒230-8601 横浜市鶴見区鶴見中央2・12・1

Chiyoda Corporation. 2-12-1 TSllrumichllo. TSllr山 ni-kll.Yokohama 230-8601. Japan

2∞4年10月25日受付 ;2∞5年3月7日受理/Received25 October， 2004; Accepted 7 March， 2005

Abstract For the purpose of establishing reduced kinetic m巴chanismapp1icable to high-temperature創 rcombustion

techno10gy (HiCOT)， numerical simu1ations of the methane-air diffusion flame were performed especially at air temperature

of 13∞K and 10w oxygen concentration of 4 vol %. First， numerical simulations for the one-dimensional counterflow

diffusion flame were perforrr凶 tofind suitable reduced kinetic mechanism for HiCOT. Based on the comparison of the

numerical results and improvements of steady-state expressions， improved Peters 4・step児 ducedmechanism (IP4M) was

chosen. Secondly， numerical simulations for axisymmetric jet diffusion flame we陀 performedmainly using the IP4M.

Because of the numerical instability for the 陀ducedkinetic mechanism peculiar to calculations of multi-dimensional

problems， the rapid increase in H radical in non-~巴acting regions was found. It was also found that ce町aindistinctions

between the reaction陀 gionand the other region and restrictions of some e1emental reactions were better way to overcome

the numerical instability. Finally， converged solutions could be obtained and the results using IP4M ag陀 edwell with thos巴

using the starting full chemistry. Cost of calculation was also compared and it was shown that CPU time using IP4M was

about one-third compared to that using the starting full chemistry.

Key Words High-Temperature Air Combustion (HiCOT)， Low oxygen concentration， Reduced kinetic mechanism， Diffusion flame， CPU time

1. 緒言

燃焼システムの大幅な高効率化・低公害化を達成した高

温空気燃焼技術[1-3]の各種燃焼設備への適用[4]が進められ

ている.燃焼炉設計における高度な数値シミュレーション

においては，総括反応では不十分であり，ラジカルを含む

反応機構が必要とされるが，計算コストの点から簡略化反

* Corresponding author. E-mail: kobayashi@ifs.tohoku.ac.jp

(39)

応機構の利用が望まれている.

簡略化反応機構は，一般に準定常近似および部分平衡に

より詳細反応過程を数段から十数段に省略した見かけの反

応系であり，適切な条件下では詳細反応による計算結果と

よく一致し，かっ大幅な計算コスト削減が可能となる.し

かし，簡略化手法の多くは化学反応特性時間のみを考慮し

たものであるため，反応領域と準定常近似の異なる非反応

領域の扱い，簡略化反応機構の適用範囲といった問題[5，6]

を伴う.また簡略化反応機構の適用範囲を拡げるために多

くの化学種を考慮すれば，温度，圧力，濃度の広い範囲に

おいても準定常近似を成立させることはできる.十数種類

120

の化学種を考慮した十数段程度の簡略化反応では，かなり

広い条件範囲で詳細反応と同じ結果が得られることが示さ

れてはいるが[7]，計算コストの点から未だ実用的とは言え

ない. したがって，特に多次元数値計算において，現状で

は火炎特性を概ね正確に解析できる十種以下の化学種で表

される 4，5段程度の単純な簡略化反応機構を用いるのが，

工学的に有用で、あると考えられる. しかし，低酸素高温空

気燃焼における準定常近似を用いた簡略化反応機構による

多次元の数値計算例は，著者の知るところまだ無い.

そこで本研究では，高温空気燃焼に適用可能な簡略化燃

焼反応機構の検討を目的として，上述の簡略化反応に特有

な問題点、に対処し，二次元数値計算に対するメタンの簡略

化反応機構の適用の可能性を調べる.特に低酸素高温空気

燃焼の代表的条件 (1300K， 02: 4 vol %の希釈高温空気)に

ついて，最も基本的な 4，5段の簡略化反応機構と詳細反

応機構との比較を行う.主な注目点は，火炎温度，化学種

濃度，消炎限界，および高温空気燃焼において重要とされ

る熱発生率(発熱速度)分布である.

上述の目的を達成するためには，計算時間および計算安

定性の点から一次元数値計算から検討を始めることが望ま

しい.すなわち，始めに一次元対向流拡散火炎に対して，

簡略化反応計算コードの作成，および数種の簡略化反応機

構に対して高温空気燃焼計算に適用可能な反応機構の選択

を行った.また簡略化反応機構の計算の安定性，および詳

細反応機構である sta凶ngmechanismとの計‘算結果の同一

性を高めるため，本研究で用いた簡略化反応機構に対し準

定常近似等に改良を加えた.続いて，対向流拡散火炎の数

値計算に改良した簡略化反応機構を用いるとともに，実用

的な同軸噴流拡散火炎においてその適用の可能性を調べ

た. 二次元数値計算では，次元の増加に伴う簡略化反応機

構に特有な計算不安定性の増大によって収束が困難とな

る.そこで本研究では，さらに反応領域と非反応領域を区

別する監視条件，および非反応領域において素反応速度に

適切な制限条件を加えることにより，広い計算条件におい

て簡略化反応機構を用いた計算を可能にした.また，簡略

化反応機構の特長である計算コスト削減の効果についても

検討した.

x=・1.0cm x = 1.0 cm

Fig. 1 Schematic diagram of counterflow diffusion flame.

(40)

日本燃焼学会誌第47巻140号 (2∞5年)

燃料にはメタンを用いた.メタンは工業炉や高温化学反

応改質炉などで使用される天然ガスの主成分である.最も

構造が単純な炭化水素系燃料でもあることから，簡略化反

応機構を考える上での基本燃料といえる.

2. 数値計算方法

2.1. 対向流拡散火炎{一次元数値計算)

対向流拡散火炎の計算モデルを図 1に示す.左ノズルか

らメタン (Tr= 300 K)，右ノズルから常温 (To= 3∞K)また

は高温 (To= 1300 K)の窒素希釈空気をそれぞれ流出させ，

よどみ面付近に対向流拡散火炎を形成させる.本研究では

燃料および酸化剤の温度をそれぞれ Trおよび T。で表す.

ノfーナ中心軸上 (x軸)について数値計算を行い，定常解を

求める.

計算コードには Keeらが開発した一次元層流伝播火炎解

析用コード PREMIX[8]を Juらが対向流拡散火炎用に改良

したもの[9]を用いた.熱物性値，輸送係数の算出には

CHEMIKIN II [10]を用いた.詳細反応機構には Wamatzの

素反応機構[ll](以降 WC1)を用いた. WCIは 17化学種，

39素反応式から成る Cトchemistryである.簡略化反応機構

には Maussand Petersの 4段反応 [12](Peters 4-step

mechanis，以降 P4M) と Chelliahet al.の 5段反応

[13](Chelliah 5-step mechanism，以降 C5M)を，また，比較

のため代表的な総括多段反応である Jonesand Lindstedtの

総括 4段反応機構[14]Oones4・stepmechanism，以降 J4M)

を取り上げた.特に P4Mは，メタンの燃焼反応に対する

最も基本的な簡略化反応機構であり，予混合火炎，拡散火

炎いずれにも信頼性があるとされている.本研究では P4M

を中心に論じる.P4Mの4段反応は， CH4， 02， C02， CO，

H， H2， H20の 7化学種(本研究ではこれらを主要化学種

と称する)に対するもので，以下に示される.

CH4 + 2H + H20付 CO+4H2

CO+ H20仲 C02+ H2

H+H+M←今 H2+M

02 + 3H2付加 +2H20

(R・PI)

(R-PII)

(R-P皿)

(R-PN)

C5Mは， CH，を主要化学種に加えて， PM・4の R-PIを分解

し，

CH4 + H←→CH， + H2

CHけ H20+H付 CO+3H2

(R-CI-1)

(R-CI-2)

としたもので，上記 2つの反応と R-PIIから R-PNまでの

計5段反応からなる.一方， JM4は， CH4， 02， C02， CO，

H2， H20の6化学種に対して，

CH4 + H20→CO + 3H2

CH4 + 0.502→CO+2H2

(R-JI)

(R-JII)

斎藤寛起ほか，高温空気燃焼におけるメ タンー空気簡略化反応機構の適用に関する研究

H2 + 0.502件 H20

CO + H20 H C02 + H2

(R-J皿)

(R-JN)

から成る総括 4段反応である. R-JI， R-JIIの逆反応は考慮

されず，各反応速度定数はアレニウス型で表され，頻度係

数，反応指数，活性化エネルギーといったパラメータが定

数で与えられている.反応パラメ ータの詳細は文献 14を

参照されたい.

本研究で詳細反応機構として WClを用いた理由は，

P4Mおよび C5Mが WClを startingmechanismとして開発

され，反応速度の算出に必要となる素反応パラメータを全

て含むためである.また，本研究では化学反応機構による

違いに着目するため，輯射熱損失については考慮しない.

また，熱発生率分布について論じるため，熱発生率

(Heat Release Rate， HRR)を以下のように定義する.

HRR=L，九-ω'j [J / m3s]

ここで，hjは化学種 iのエンタルビー， ωiは化学種 iの生

成速度を表す.

2.2. 同軸噴流拡散火炎{二次元数値計算)

同軸噴流拡散火炎の計算モデルを図 2に示す.燃料はメ

タン (Tr=300 Kまたは Tr=900 K)，酸化剤は常温 (To= 300

K)または高温 (To= 1300 K)の窒素希釈空気である.計算

時間を削減するため，軸対称条件として右側の領域のみに

ついて計算を行い定常解を求めた.格子点数は約 8000点

であり，温度，濃度，速度変化の大きい燃料管出口近くに

は細かい格子を追加している.

計算コードには熱流体解析コード FLUENT6，0.20を用い

た.ただし， FLUENTでは簡略化反応計算を直接行うこと

ができないため， 3.1および 3.2節で示す対向流拡散火炎で

作成した反応速度計算コードを FLUENTのユーザー定義

関数 (UOF)として組み込んだ.対向流拡散火炎の計算コー

ドは Fortran言語で記述されているのに対して， FLUENT

6.0.20では UOFとして C言語のプログラムしか使用でき

ないため， C言語コードを作成して聞に介している.これ

により対向流拡散火炎と同軸噴流拡散火炎との比較が容易

となる.また，高温空気燃焼は一般に乱流拡散火炎の形態

をとるため，乱流モデルとして k-cモデルを用いた.本研

究では選定する乱流モデルは本質的な問題とはならない.

乱流パラメータには本数値計算とほぼ同形状の実験装置

[15]によって求められた値を用いた.同軸噴流拡散火炎の

計算では，主に対向流拡散火炎の数値計算結果より選択し

た改良 Peters簡略化 4段反応 (IP4M)をWClと比較した.

3. 計算結果および考察

3.1. 簡略化反応計草の安定化および改良

簡略化は反応領域の反応動力学に注目して行われてい

121

x=o

EE口ON

domain

Diffusion flame

↑ Oxidizer Fuel Oxidizer

Fig. 2 Schematic diagram ofaxisymmetric jet diffusion flame.

)

-(

る.非反応領域では準定常近似が成立し難くなるため，文

献[12，13]の P4Mおよび C5Mでは計算条件により収束が困

難となった.そこで本研究では，工学的観点から計算を安

定させるための主に二点の方策を施した.一点目は，主要

化学種の制限条件，すなわち下限値の設定(1.0x 10羽

mol/cmろである.例えば，以下の式において OHのモル

濃度が過大になるのを防ぐとともに収束も早めることがで

きる

K，h[HP][H] [OH]= "50 L-W'J (R-OH) k3f[H2]

二点目は， P4Mおよび C5Mにおける準定常近似式につい

て重要な項の復活である これらの改良から P4Mおよび

C5Mの語頭に Improvedの意味を加え，それぞれ IP4M，

IC5Mとする.表 lは， IP4Mの準定常化学種におけるモル

濃度の算出式を示している.表中の kは WC1の各素反応

の速度定数であり，添え字の番号は文献 11の素反応番号，

fは正反応，bは逆反応を意味している.また，網掛箇所が

本研究において Petersの準定常式[12]から復活させた項で

ある.

準定常近似を用いた反応機構の簡略化では， starting

mechanismと準定常化学種が決まると準定常化学種の濃度

計算式は自動的に定まり，準定常化学種の数の多元連立方

程式となる.これらを数値的に解くことは計算時間を要す

るため，全体への寄与が比較的小さい素反応を削除して，

多元連立方程式を解くことなく準定常化学種濃度が順次求

まるようにする方法があり， Petersの準定常近似式[12]は

基本的にそのようにして導かれている.しかし，計算条件

によっては除かれた素反応項が重要な役割を果たす場合が

ある.本研究では Petersの準定常近似式[12]から除かれて

いた素反応項の寄与を調べながら，計算時聞を増大させる

ことなく高温空気燃焼条件を含む広い条件範囲でも計算収

束性が高くかっ startingmechanismである WClによる結果

(41)

第47巻 140号 (2∞5年)日本燃焼学会誌122

Table 1 Improved steady state expressions of IP4M

Equation of quasi-steady-state concentration

[0.同k3b[Hpj(H)

k3，[H2)

k，，[02)[同+k劫 [0時[H)+ k.，[O珂2

k1b[OH) + k2，[H21 + k.b[HPl + k35，[CH31+ k3町 [CH.l

Species

{k38f[H) + ka9，[OJ+k.o，[0H])[C同]

(k33， + k34，)[H)+ k35，[O)+k叩 [02いk掛 [H2)+ k'Ob[HP)

[0)

k33f[C同j(H)

k2f>f[同+(k27f+k甜 )[q]+k3>>(.同J'

[CH31

k25，[H)[C同]k，・，(02)+k20，[Cq)-+，k2却 [H2]

[C同1

(k35f[Oj +k37f[q])[G同]

k211f[同+k3町 [0)+ k31f [0内+k32f[M]

[CH)

(k，11f[Ql+k2(r[Cq])[CH]+1<;抽[Cq[H][，問ォ(k29f[同+k;[Oj十九γ[OH]+k32i1ル明P同q

k2y [H) + k22f [0珂+k23f [02 1 + k24f[川

k5， [Hj(02)[M] +k1•f[HP2][o.崎洋 k23，[CHO][021 (k町 +k7f+ k9f)[H)+ k8f[O叫+k川0)+ k，4..[HTl +ks.;{明+玩y[Hq}

(k，管[HU:zl+k，柏 [HP])[Hql+ k，2f[OH)2[M]

k，2b[M] + k，3f[Hl + k14f[O叫

[CH201

[CHO]

[H021

[HP2)

: restored term

ー.. . WC1， Wamatz C1-chemistry 一一ー IP4M，Improved Pete陪 4・stepmechanism ーーーーーーIC5M，同lprovedChelliah 5-step mechanism

J4M， Jones 4-step "田chanism

2500

ト¥、、、

m /

n

u

n

u

n

υ

内

u

n

u

《

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内

4

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《

o

q

4

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，

4EE

Z]ω』コ芯』@aεSωεSL

2500

{X]@」2EωaEωト

nu

内

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U

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u

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u

r

D

n

u

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4

4

1

4

1

，

.

，

， 500

一一一Warna位 C1-chemistry Original Peters 4-step mechanism

ーーー ImprovedPeters 4-step mecl、anismTemperature

一ー+・ 1ン市

: /1 ~\ ''''6'市

ソ/ "v も

.- II ， 11 /!

11

1300

1.E+02

。

"" ε1.E-06 0 旬、、o E コ1.E-090 工匂ー。c: 1.E-12 0 喝.....

f司‘-..... C Q) 1.E-15 0 c o o

~1ι18 ~ -0.6 1.Eφ04

Fig.4 Relationship between stretch rate and flame temperature (To =

300 K， 02: 21 vol %).

1.E+03

Stretch rate [S-1]

0.6

Fig. 3 Comparison between IP4M and P4M for mole concentration of

H02(To=3∞K， 02: 21 vol %)

0.2

X[cm]

-0.2

その結果，計算上不安定となる非反応領域の低温領域につ

いて， H02のモル濃度が大きく改善されたことが分かる.

図 4に，酸化剤に常温空気 (To= 300 K， 02: 21 yol %)を

用いたときの伸長率と火炎温度の関係を示す.伸長率の増

大とともに火炎温度が徐々に低下していき，ある伸長率で

消炎することが分かる. IP4Mおよび IC5Mの計算結果は，

火炎温度および消炎限界について WClの計算結果とほと

んど一致した.一方， J4Mの計算結果については， WCl

のそれに比べて，火炎温度は少なくとも 100K以上高く，

と近い結果が得られる準定常化学種濃度式(表 1)を導出

した.

(42)

3.2， 対向流舷散火炎の計算結果

図 3は本研究における IP4MとP4Mとの HU2モル濃度

分布の比較である， H02のモル濃度の算出式では， P4Mか

らさらに H02自身の消滅反応(文献[11]の Warnatz素反応

式 11番目 R-WIL以降 Warnatzの反応式は R-Wで表す)お

よび H202からの生成反応 R-WI4も考慮する必要がある.

123 斎藤寛起ほか，高温空気燃焼におけるメタンー空気簡略化反応機構の適用に関する研究

ている.

図 5に，酸化剤に低酸素高温空気 (To= 1300 K， 02: 4 vol

%)を用いたときの伸長率と火炎温度の関係を示す.消炎

限界付近以外での IP4Mおよび IC5Mの計算結果は， WC1

のそれと一致した. しかし，酸化剤が常温空気 (To= 3∞ K， 02: 21 vol %)の場合とは異なり. J4Mだけでなく IP4M

および IC5Mについても，消炎限界に近づくと WC1 と異

なる結果となった.これは基本的に低酸素高温空気，かっ

高伸長率という特殊環境での IP4Mおよび IC5Mの適用限

界を意味する結果である.なお，図には示していないが，

高伸長率で IP4Mでは火炎帯内で CO濃度が依然として高

い値を示したことから，特に反応式 R-PIが強い発熱を生

じ，燃焼を維持しているものと考えられる.

ただし実際の工業炉は消炎限界付近の局所伸長率とな

るような強乱流場ではないと考えられる.図 6には，図 5

での安定燃焼時の伸長率 a=100s.1における温度および化

学種分布を示す.安定燃焼時では.IP4Mおよび IC5Mの

計算結果は，温度分布および化学種濃度について WC1の

それと良好な一致をみている.

一-WC1，Wama包 C1-chemistry 一一一IP4M，Improved Peters 4-step mechanism

IC5M， Improved CheJliah 5-step mechanism J4M， Jones 4-step mechanism

1.E+04

Fig. 5 Relationship between stretch rate and flame temperature (T 0 =

1300 K， 02・4vol %).

1.E+03

Stretch悶 te[5.1]

2500

1300

1.E+02

n

u

n

u

n

u

nυ

ハun

u

内

4

n

u

u

n

o

q

J

ι

4

1

4

E

E}23Eωaεgωε同一比

消炎時伸長率は数倍となった. この傾向については. Jones

自身の論文[14]にも常温空気を用いた拡散火炎の消炎時伸

長率が詳細反応による結果と大きく異なることが述べられ

25∞

宮

]ω』三冊」

ωaEωト

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m

500

0，

CH4xO.05

0.06

c 0.04 O M

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O 0.02 2

0.01

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2500

20∞ 宮]

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CH..xO.05

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ω O 0.02 2

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0

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X[cm]

O.∞ -0.6

0

0.6 -0.2 0.2

X[cm]

0.00

-0.6

(b) IP4M (a) WCl

25∞

20∞ 宮]

1m2 ...... 偲

‘ーω 1000 a.

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500

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CH..xO.05

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B003 ‘" 、-ω ち 0.022

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‘ーω 1000 a.

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言。03‘刷‘・-ω ち 0.022

0.01

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X [cm]

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X[cm]

0.00

心6

(b) J4M

Fig， 6 Mole fraction of m司jorspecies and flarne temperature (T 0 = 13∞K， 02: 4 vol %).

(43)

(c) IC5M

124

{ --崎、ω

c')

E )

‘、、

1.5E+08

ユ1.0E+08ω

噌回d

m ._

ω ω 悶

~ 5.0E+07 ω ._ 4恒d

偲ω 工

O.OE+OO

-0.6

一一-WC1，Warnatz C1-chemistry ー一一IP4M，Improved Peters 4・stepmechanism

IC5M， Improved Chelliah 5-step mechanism 一一一J4M，Jones 4-step mechanism

」k-0.3 0.0 0.3 0.6

X [cm]

Fig. 7 Comparison of the heat release rate profiles (T 0 = 13∞K， (n: 4

vol %).

熱発生率分布に ついては，簡略化反応機構(lP4M，

IC5M)と総括多段反応機構 (J4M)の計算結果に大きな違い

が生じた.図 7は，図 6の条件における熱発生率分布の比

較である.図 7では判別しにくいが， IP4Mおよび IC5M

は，熱発生率分布についても WClと一致している.一方，

14Mについては，詳細反応機構および簡略化反応機構で現

れた酸化剤側の緩やかな発熱領域が存在しなかった.この

主な原因は，拡散が大きい H ラジカルが関わる素反応が考

慮されていないためと考えられる.

このように，対向流拡散火炎に対する一次元数値計算に

ついて， IP4Mおよび IC5Mは，特に低酸素高温空気 σ。=1300 K， 02: 4 vol %)の燃焼における消炎伸長率付近で違い

が生じる以外は，高温空気燃焼および通常燃焼共に火炎温

度，化学種の濃度，熱発生率分布の計算結果は WClによ

るそれと良好に一致した 一方， J4Mは， WClと比べて

火炎温度が高く消炎限界はかなり大きくなり，熱発生率分

布については形状も大きく異なった.次節以降の同軸噴流

拡散火炎に対する二次元数値計算では.計算時聞を考慮し，

IP4Mを簡略化反応機構として用いることとした.

3.3. 同軸噴流層流拡散火炎における簡略化反応機構の計

算安定化

計算次元の僧加に伴い，簡略化反応機構に特有な計算不

安定要素が強くなる[51ため収束が困難となる.本研究にお

いても同様であった.図 8にその例を示す.これは酸化剤

に常温空気 (To= 300 K， 02: 21 vol %)を用いたときの IP4M

による計算結果である.図 8(a)を初期解として計算を進行

させていくと，図 8(b)のように反応領域下流の酸化剤側が

高温となり， H ラジカルが異常発生する.このように収束

が困難となるのは，非反応領域において本来起こらない反

応が生じるためである.

このメカニズムは次のように説明される.Hラジカルの

(44)

日本燃焼学会誌第47巻 140号 (2∞5年)

生成は，反応式 R-PIV(02 + 3H2付 2H+ 2H20)の発熱によ

って反応領域の酸化剤側で起こる.Hラジカルの拡散係数

は大きいため広範囲に拡散する.反応領域の燃料側では，

反応式 R-P1 (CH4 + 2H + H20付 CO+ 4H2)が R-PIVIこ追

従した反応速度を持つ.一方，反応領域の酸化剤側では，

反応式 R-Pill(H + H + M 付 H2+ M)によって Hラジカル

を消費し，発熱する.反応領域の酸化剤側では H ラジカル

がある程度残ると，発熱による温度上昇と H ラジカルの存

在により， R-PIVが非反応領域の酸化剤側で大きな反応速

度を持つことになる.

以上のことから， IP4Mを用いた二次元数値計算で安定

した計算が可能となるのは， (i)空気比 l以下(燃料過剰)

であること，反応式 R-PIVを支配する文献[111のWClの素

反応式 R-Wl(02 + H H OH + 0)が適切な反応速度の範囲

内となるために， (ii)短い滞在時間， (iii)低 02濃度， (iv)

低 H濃度， (v)低火炎温度といった条件が考えられ，これ

らのいずれかが十分に満たされれば計算は安定すると考え

られる.このことから考えると，対向流拡散火炎において

IP4Mによる収束解が得られたのは，ノズルから噴出させ

た反応物質が短時間に全て高温の反応領域に流入するこ

と，すなわち滞在時間が短いことが最大の原因といえる.

また， (iii) '" (v)は高温空気燃焼の条件でもあるため，

IP4M は高温空気燃焼計算に適用可能であると予想される.

(i)空気比 l以下で、は通常燃焼の温度・濃度条件でもいわゆ

るunderventilated flameの収束解が得られた.しかし，空

気 l以上の条件で収束解を得るためには，何らかの処置が

必要である.

本研究では，反応領域と非反応領域を区別する監視条件

および制限条件を与える方法を用いることとした.すなわ

ち，以下の式 (2)または(3)のいずれか一方でも満たす領

域を反応領域とし，それ以外の非反応領域において文献

[111の素反応式 R-Wlおよび R-W5(02 + H + M 付 H02+

M)の反応速度をゼ、ロとした.

ωR-P[]ミ 1.0X 10-6 mollcm3・s[CH41 X 106 ~ [021

(2)

(3)

ここで， ωR-P[]はIP4Mにおける反応式 R-PII(CO + H20付

C02 + H2)の反応速度， [CH41および [021はそれぞれ CH4，

02のモル濃度を表す.本方法では式 (2)によって反応領域

の大部分が包含されることになる.式 (2)の導入は濃度変

化が比較的安定している C原子を含む化学種の濃度または

反応速度を監視することが望まししその中でも C02の生

成速度に着目することが最適と考えたためである.また式

(3)を加えたのは，燃料管出口のごく近傍の火炎が形成さ

れ始める領域を非反応領域とみなしてしまうことによる火

炎リフト増大など不適切な結果を防ぐためである.監視条

件による反応領域への影響が無いよう，しきい値を変化さ

せた計算を広範に試みた.図 9にはその一例を示しである.

囲気a)と(b)は，入口流速などの境界条件は同じであり，

125 粛藤寛起ほか，高温空気燃焼におけるメタンー空気簡略化反応機構の適用に関する研究

d

附

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'

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1

1同

州

一

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川

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1'02)

届 ~~~(md/an守主ヨ 1刊 E-07罰 1.Q3E.Q7~ 9.43f晶司..57E-08~ 7.11E.08 ，...岨

'.IlOE.QB 5.1倍。e42盟岨

3.43ε.QB 25泥.QB1.71E.Q8 ..57E<淘0.0置+00

sttticTempertll:情芭

2四 [K]2167 2m3 句史ヨD1767 1633 1500 t軍 71233 刊国

時7広田7回目?

433 袋路

T""，=2251 K

4

(a) Definition_ of the r<?action region based on either ωR-PII 主主1.0xlO・Omol/cm'・Sor [CH4]xlO

O ミ [02]

/ 12

11

10

9

8

7

8

5

4

3

2

1

Oo12'"3

10021 9躍。Ima/an，1.11E.m' 1s3E-07 9.43E岨957E.QB 7.71E.(l6 H嘩畠

同居品

目..岨・.29E岨3.'"岨25時岨

1.71E.{褐..57E<路

OD哩・∞

[CO，J..，=1.23川町7

12

11

10

9

8

7

6

5

4

3

2

~õ123 [叩唱

(a) lnitial tempera加reprofile for computation

YH帽，=0.00279

抑制川市

秒間棚附お

22詰船

同

期

加圏明司

胴

圏

T ""，=2500K 号

4

(b) Definit~on of tl~e reaction region based on ffiR-PlIミl.Oxl0噌 moνcm・s

九

[Co1-0

Fig. 9 Examples of monitoring condition of reaction zones for utilizing

IP4M (Uf = 10 m1s， Uo = 4 m1s， Tf = 9∞K， To = 1300 K， 02: 4

vo1 0/0)

Mass fraction ofH

(b) Temperature and H profiles in progress of computation

Temperature

Massh<胸、出国21.55E品川桓-01

13語訓

122E-01 日程品

開臣-028縦割E心277'珪-02S割引担§剖ε心2H置-0233茸 唄

221，-02

1.11'-02 阻lE咽

YC自問

，=0.147Y___ =0.149 “世間X

Fig. 8 Exampl巴sof the peculiar unstable ∞mputation using IP4M

盟aticT晴晴樹櫨ぽ宅

割田 [K]m帽

1田8

17'制令官1刊田

1357 1225 1国3田1E誼観誼

564 艇E家路

T閣 =2211K T =2150K ...，

IP4M IP4M WC1 [c吋。

(b) Mass fraction of CO2

Fig. 10 Numerical results ofaxisymmetric jet diffusion flames (Ur = 0.4 m1s， Uo = 0.1 m1s， T r = 3∞K， To=3∞K，02・21vol%)

(45)

(a) Temperature

126

監視条件が異なっている.図 9(a)は WClと良好な一致を

示した収束解である.図 9(b)は，本来はすでに反応領域で

ある燃料管出口付近においても素反応式 R-W1および R-

W5の反応速度をゼロとしたために，火炎が大きくリフト

するという計算結果である.

このように反応領域と非反応領域を区別する監視条件，

および非反応領域での素反応速度の制限条件を適用するこ

とにより，広い条件範囲において IP4Mを用いた計算が可

能となった.図 10は酸化剤として常温空気 (To= 300 K，

02: 21 vol %)を用いた計算結果であるが，このような二次

元問題に対しでも， WC1による計算結果と良好な一致を

示す IP4Mによる収束解を得ることができた.

3.4. 同軸噴流乱流拡散火炎の計算結果

図 11に，酸化剤として低酸素高温空気 (To=1300K， 02: 4

vol %)を用いた場合の計算結果を示す.熱発生率分布につ

いては，総括多段反応機構との違いが対向流拡散火炎と同

様に顕著に現れたため， J4Mによる計算結果も示した.燃

料のメタンは噴出温度 9∞K，流速 10m1s，酸化剤の希釈

高温空気は噴出温度 13∞K，流速 4m1sである.燃料のメ

タンは，計算領域上流で高温の酸化剤によって燃料ノfーナ

出口 (Y= 0 cm)までに 900Kに加熱されるものとした.こ

れはほぼ同形状の実験装置による結果[15]に基づく.図 11

より IP4Mによる計算結果は WClのそれと良好に一致し

た.燃料管出口付近でやや異なる点が見られるのは， C02

生成反応 R・PII(CO + H20 H C02 + H2)が遅く反応領域の

やや下流部に位置することが原因であろう.なお，図

11(d)の熱発生率分布では，高温空気燃焼の同軸噴流乱流

拡散火炎の WClとIP4Mによる計算結果は， J4Mには現

れない発熱領域が離化剤側に広がる様子がいずれも良く 示

されている.

図 12に，簡略化反応機構と総指多段反応機構のもう一

つの違いについて示す.これは，図 11の計算条件におい

て，酸化剤流速を 4.5m1sへと増大させたときの計算結果

である. IP4Mでは，浮き上がり高さは多少異なるものの

WClと同様に火炎の浮き上がりが観察されたが， J4Mで

は消炎限界が遥かに大きいという性質のため，図中に示す

ように火炎がパーナリップから離れることは全く無かった.

以上より，同軸噴流乱流拡散火炎においても IP4Mを高

温空気燃焼の数値解析に適用可能であることが分かつた.

また簡略化反応機構は総括多段反応機構に比べ，詳細反応

機構による発熱領域の構造とよく一致することも確認され

た.すなわち，炉内計算などで発熱領域の分布(熱発生率

分布)が重要となる高温空気燃焼では，詳細反応機構とよ

く一致する計算結果が得られる簡略化反応機構の重要性は

高いと言えよう.

3.5. 計算時間の比較

表 2に一次元対向流拡散火炎および同軸噴流乱流拡散火

炎の計算時間の比較を示す. 表 2(a)は初期温度分布を異な

(46)

日本燃焼学会誌第47巻 140号 (2∞5年)

る4つの場合に変化させて計算を行った結果である.最終

的なグリッド数に差があるが，グリッド数が計算時間に与

える影響はほとんどないことを確認しである.計算時間，

すなわち計算コスト削減の効果について論じるため，対向

流拡散火炎では N が関係する反応を除いた GRI-Mech

3.0[16] (36化学種， 219素反応式の C3-chemistry)を用いた

計算結果も示した.ただし，同軸噴流乱流拡散火炎では計

算時間の制約のために GRI・Mech3.0を用いた計算は行っ

ていない.

IP4Mによる計算時聞は WCIに比べ 1β 程度， GRI-Mech

3.0に比べおよそ 1115程度となった.一般に燃焼数値解析

における計算時間は化学種数の影響を最も受け[17]，化学

種数の 2""'3乗に比例する[18]と言われている.本研究に

おいても，一次元，および二次元数値計算ともに同様の傾

向を示すため， IP4Mは二次元数値計算においても GRI-

Mech 3.0に比べ一次元数値計算と同様の計算コスト削減が

見込まれる.また表 2(b)において， IP4Mと J4Mの

iterationに対する CPU時間はそれほど違わないことから，

簡略化反応計算のルーチンに要する時間は全体の割合から

みれば大きくないと考えられる. したがって以下のことが

推定される. すなわち，本研究で準定常近似式において復

活させた項による計算時間増加は，計算全体からみればほ

とんど無視できること，また， GRI-Mech 3.0のようなさら

に大規模な詳細反応を startingmechanismとする簡略化反

応が用いられた場合にも，計算時間に大きな違いはなく，

むしろより信頼性の高い簡略化反応機構として利用できる

可能性がある ことである.

4. 結言

低酸素高温空気燃焼における数値計算への簡略化反応機

構の適用を目指して，簡略化反応機構に特有な問題に対処

し，一次元および二次元数値計算に対するメタンー空気簡

略化反応機構の適用性を調べた.その結果，以下の知見を

得た.

(1)対向流拡散火炎に対する一次元数値計算において，主

に準定常近似式に改良を加えた IP4Mおよび IC5Mは，

特に低酸素高温空気燃焼の消炎伸長率付近で違いが生

じる以外は，高温空気燃焼および通常燃焼の両方で，

starting mechanismである WC1詳細反応による計算結果

とよく一致した.一方， J4Mは火炎温度が高く消炎限

界はかなり大きくなり，熱発生率分布も異なった.

(2)同軸噴流拡散火炎に対する二次元数値計算において，

IP4Mを熱流体解析コードに組み込み，非反応領域に対

する適切な監視条件および制限条件を加えることによ

り低酸素高温空気燃焼における収束解を得ることがで

きた.また IP4Mによる計算結果は WClによる計算結

果と良好な一致を得た.

(3) IP4Mによる計算時聞は，一次元対向流拡散火炎では

WC1の 113，Nが関係する反応を除いた GRI-Mech3.0

斎藤寛起ほか，高温空気燃焼におけるメタ ンー空気簡略化反応機構の適用に関する研究

T阻，=1697K

13 12 11 10 91 8

U [cmfO 1

WC1

(a) Temperature

y____ =0.0294 C02町咽X

15 14 13 12 11

10 9

8

5

4

Im1001 23

WC1

T帽，=1727K 15.，..

14 j;-13廿

12廿

11吾ーν

2 3

IP4M

YC02即時028315

勺&

4

l

n

υ

1

1

1

74

合

o

r

D

4斗

o o""'1'i""'3

IP4M

(c) Mass fraction of CO2

割岨cTern同開講じ..

冨11，却 [K[16田1629 旬銭盟

1507 1446 13酷

1325 12&4 1204

I~ 叩 E1021 蝿唱

鋭E

M・田畑dlonofco2_ 3.00E.Q2

圃 I2.19E心2贋112.S7E.Q2 属 123時.j)21_1 2.14E-02 圃 11.9草.Q2

圃園11.71E~・111.5OE.Q2 ・・11.21調E.Q2園田11β花心2E盟18.S7E.o:J 闘語16.43E.o:J 園田 4.29E.(均

・皿 2.14E"(悶・・I! o.ooe .. 剖

127

YH20四，=0.0241

15 14 13

10 9

Y H")"，，， =0.0248 15

""指骨創主回， of旧日

13 2.32E..()2

12 2.14E.(ロ1.96E'(ロ

11 1.79E..02

10 1.61E唱21.043E司2

9 1.2SE..()2 1.o7E..Q2

8 8.93E-03

7 7.14E-D3 5.36E'(沼

町 |3.57EJJ3

1.79E.o:J

5 0.0斑 咽3

4 4

ド吋00 1 2 3

WC1

00"""1""""2' IP4M

(b) Mass企actionofH20

HRR""， =275x 1 r:I' HRR帽，=1.51x 1r:1' HRR間，=2.43x1ぴ15 15 15 14 14 14 ト惨事IR!I倒鱈eRote

13 13 13 42霊+Ul12 12 12 3.s主+町

11 11 11 3.57E+ぽ3.21E+Ul

10 10 10 Z従軍+Ul25aφ日F

9 9 21・E今回8 8

1.7笹+官1.4婁令官

7 7 ーi 1.0花+Ul7.14:+由

8 6 6 3.5在争由a旺1:.田

5 5 5 4 4 4 3 3 3

2 2 皿ー

lm1n1---1-・・2・・・3圃 Oo・圃圃1圃圃2・・3・ n

WC1 IP4M J4M

(d) Heat release rate

Fig. 11 Numericai results ofaxisymmetric turbulentjet diffusion flame (Ur = 10 m!s. Uo = 4 m!s. Tr = 900 K. To = 13∞K， 02: 4 yol %).

T帽 .=1723K

15

14 13

12 11

1むい

9

れ tL .___ __

[cm1 ・o1 2 3

IP4M

Tm副.=1719K

15

14

13 12 11区

nu内MMOO

-

:i 4

3

2

0012 3

J4M

盟副cTem陣rue押印[肉守酎拍

1629 1$回句田7

'‘46 '茸担問2512制令却4

1143 叩田

10割961 誠司

Fig. 12 Temperatu陀 profilesofaxisymmetric turbulent jet diffusion

flame (Ur = 10 m!s. Uo = 4.5 m!s， Tr = 9∞K， To= 13∞K，02: 4 yol %).

の1/15程度となった.二次元数値計算においても同程

度の計算コスト削減が見込まれ，工学的観点からも有

用性が高い.

謝辞

本研究は， NEDOから(財)省エネルギーセンターが委託

されて実施した「高温空気燃焼制御技術研究開発」プロジ

ェクトの一環として行ったもので， ここに感謝の意を表する.

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(47)

128 日本燃焼学会誌 第47巻 140号 (2∞5年)

Table 2 Comparisons of the computational time.

(a) Countertlow diffusion f1ame (To=1300 K， O2: 21 % vol.， CH4: 20 vol %， stretch rate=lOOO S-I)

R咽 d剛 m伺 d lnil凶 lemperaturepr凶 le

case 1 国 5e2 case 3 ca5e4

WC1，Wa町田包 C1-ch苗n陪Iry 166 5 005 2885 1044 5 (191問削包) (202問削包) (202 poinl5) (297 P閣 15)

IP4M，lmprωed Pelers 4-sep mect旧同5m 655 325 915 2565 (124 poin包) (131 poin包) (135 poinl5) (お4p佃 15)

IC5M， mproved Chel阻hS.5lep mechani5m 995 61 5 1∞s 322 5 (143 po耐s) (138同 in1s) (138 poinl5) (242 P冊 15)

GRI-M低 h3.0 C3-chemi5Iry 381 s 461 5 1300 5 4953 5 (228 poin包) (227凹in1s) (221 poinl5) (322 P佃 t5)

CPU: Intcl pentium 4， 1.80 GHz Upper stand: CPU time to∞nvergence Lower stand， P町 田the田s:Final number of grids

(b) Axisymmetric turbulentjet diffusion f1ame (UFI0 rnIs， Uo=4 rnIs， TF900 K， To=1300 K， O2: 4 vol %)

Reaclioo mωel

WC1， Wamaz C1-chemislry

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(48)

15.588 5

2.272 5

2.030 5

1.624 s

100柑

32hr

17 hr

8.6 hr

CPU: Intel Pentium 4.3.06 GHz

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